2月9日，化學(xué)與化工學(xué)院唐從輝研究員和游波教授的最新合作研究成果“Atomically Dispersed Co-N/C Catalyst for Divergent Synthesis of Nitrogen-Containing Compounds from Alkenes” 在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）刊發(fā)。
單原子催化劑（SAC）,其活性金屬以原子級分散且具有明確的配位結(jié)構(gòu)，是架起多相催化和均相催化的橋梁。目前，單原子催化劑主要用于能源小分子的催化轉(zhuǎn)化（如CO2、O2、H2O等）以及一些簡單的有機物氧化、還原、偶聯(lián)反應(yīng)中，在新型有機合成，尤其是藥物衍生分子后期官能團(tuán)化方面的應(yīng)用較少。另一方面，烯烴官能團(tuán)化可以快速高效構(gòu)建新的化學(xué)鍵制備高附加值分子。目前單原子催化已經(jīng)實現(xiàn)了烯烴C-C/C-O/C-Si鍵的構(gòu)建，而C-N構(gòu)建則尚未實現(xiàn)。考慮到含氮化合物具有重要的生物活性和藥理作用，開發(fā)單原子催化烯烴胺化反應(yīng)顯得尤為迫切。
基于此，唐從輝研究員、游波教授合作報道了首例單原子鈷催化烯烴胺化反應(yīng)。該反應(yīng)條件溫和，具有較好的底物普適性，天然產(chǎn)物或藥物衍生的烯烴亦可順利轉(zhuǎn)化為氮雜環(huán)丙烷產(chǎn)物。通過改變條件，亦可一步實現(xiàn)烯烴的氧胺化。基于CoSA-N/C催化劑的譜學(xué)表征和機理實驗，該團(tuán)隊提出了一種單原子催化的自由基反應(yīng)途徑。該工作將材料科學(xué)與有機合成化學(xué)相結(jié)合，為開發(fā)更多更新的有機轉(zhuǎn)化提供了新的機遇。
我校為該工作的第一完成單位及通訊單位，唐從輝和游波為論文的共同通訊作者，唐從輝課題組2020級博士研究生薛文軒為第一作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（22001086）、科技部重點研發(fā)計劃（2021YFA1600800）、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費（HUST 2020kfyXJJS094）、華中科技大學(xué)前沿創(chuàng)新團(tuán)隊（2018QYTD15）、北京大學(xué)天然藥物及仿生藥物國家重點實驗室（K202011）、“111”引智基地（B21003）的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12344
